
北京时间2025年7月1日,国际顶级期刊Nature Communications在线发表了我院廖婉茹博士的最新研究成果“Near-Unity Nitrate to Ammonia Conversion via Reactant Enrichment at the Solid-Liquid Interface”。长沙理工大学化学与医药工程学院廖婉茹博士为论文的第一作者、王君博士为共同第一作者,中南大学刘敏教授、中国环境科学研究院席北斗研究员和德国慕尼黑大学Emiliano Cortés教授为论文的通讯作者。Nature Communications作为Nature系列子刊中覆盖面最广的综合性期刊,它致力于发表自然科学全领域内具有重大创新性和广泛影响力的研究成果,涵盖生物学、化学、物理学、地球科学、材料科学、工程学、环境科学及社会科学等跨学科方向,被Nature Index自然指数收录,最新影响因子为14.7。

氨是现代工农业生产最为重要的化工原料之一,对人类的生产、生活等方面有着至关重要的作用。同时因其高达17.6 wt%的氢含量,被视为极具潜力的绿色氢能载体。近年来,绿电驱动硝酸根(NO3⁻)转化为氨有望成为哈伯-博世工艺的高效互补路径,推动氨生产的深度脱碳化。然而,该过程的活性受限于NO3⁻的传质,特别是在还原电位下,阴极表面积聚的大量电子会排斥内亥姆霍兹平面(IHP)的NO3⁻阴离子。随着反应过程中NO3⁻浓度的降低,这一限制变得尤为明显,阻碍了NO3⁻可持续转化为NH3。
有鉴于此,我院廖婉茹博士、王君博士与中南大学刘敏教授、中国环境科学研究院席北斗研究员、德国慕尼黑大学Emiliano Cortés教授合作,开发了具有普适性的催化剂能带结构调控策略,利用Ag掺杂MoS2(Ag-MoS2)在NO3⁻还原体系中构筑固液结,诱导空穴从催化剂向电极/电解质界面转移,促进IHP区域内分布正电荷,实现工况条件下NO3⁻有效富集(NO3⁻浓度提高了约15.8倍)。利用这种富集效应,Ag-MoS2在超低NO3⁻浓度(≤10 mM)下实现了接近100%的NH3法拉第效率。此外,该催化剂以接近100%的效率将NO3⁻转化为高附加值的NH4Cl产品,展示了通过环境友好路线实现工业化规模生产的潜力。
此外,通过在反应体系中构筑固液结以介导IHP区域电荷重排的策略,有望为多种电化学阴离子还原反应(包括NO3⁻,NO2⁻,AsO43⁻和Cr2O72⁻等)提供了通用解决方案,为环境友好型水处理与污染修复技术开辟了创新设计路径。同时,该研究有望为物理、化学及环境科学等多学科领域的基础研究与实际应用提供指导。

Liao W., Wang J. et al. Near-Unity Nitrate to Ammonia Conversion via Reactant Enrichment at the Solid-Liquid Interface. Nat. Commun. 2025, 16, 5715. https://www.nature.com/articles/s41467-025-60671-y.
(图/文 廖婉茹,一审/ 谌委菊,二审/ 陈启杰,三审/ 张跃飞)